1969-70 Primer ascens a Segona
El primer ascens a Segona Divisió va ser el primer gran pas esportiu que va donar el Villarreal CF en la seua història. Després de tres temporades de permanència en Tercera, el club es va fer amb el liderat del Grup 5, amb 56 punts; va sumar 23 victòries, 10 empats i 5 derrotes (83 gols a favor i 36 en contra). La primera plaça li va atorgar dues possibilitats de pujar. En la primera eliminatòria va fallar davant la Unión Popular Langreo, en perdre a Astúries (1-0) i empatar en El Madrigal (1-1). Però els grocs no van desaprofitar la segona oportunitat davant el Bilbao Athletic. En un encreuament molt igualat, tots dos partits van acabar amb el mateix resultat (els dos equips van vèncer 2-1 en el seu camp) i es va haver de jugar un partit de desempat en el Santiago Bernabéu. Aquell 7 de juliol de 1970 seria històric per al Villarreal, ja que superaria 2-1 al conjunt basc (gols de Luiche i Causanilles) i aconseguiria l’ascens a la Segona Divisió. L’entrenador de l’equip era Pepe Rey i en la final va alinear als següents jugadors: Alapont, Debón, Alcañiz, Marzal, Eusebio, Linares, Martínez, Luiche, Palau, Causanilles y Serrano.
En la categoria de plata del futbol espanyol va militar dues temporades consecutives. En la primera d’elles va aconseguir la permanència en la fase de promoció, però en la següent no aconseguiria la mateixa gesta i descendiria novament a Tercera.